ISO,2889新、老标准混合均匀处取样代表性的数值分析研究

沈 福，张 贞，侯 杰，蒋 婧，刘新华

(1.中国辐射防护研究院，太原 030006；
2.广东省环境辐射监测中心，广州 510300；
3.生态环境部核与辐射安全中心，北京 100082)

为严格控制核设施气载放射性污染物通过烟囱或管道向大气环境的排放，各有核国家都对烟囱或管道中气载放射性排放物(放射性气溶胶和放射性气体)的取样和监测给予了高度重视，对取样方法和监测方法作出技术规范，制定了相应的技术标准[1-8]。就取样方法而言，美国1969年制定了ANSI N13.1—1969《核设施气载放射性物质的取样导则》。国际标准化组织(ISO)以此标准为蓝本，于1975年制定了相应的国际标准ISO 2889—1975《气载放射性物质取样的一般原则》。标准对核设施烟囱或管道排放的取样监测做了技术规范，提供了一定的技术导则。国内过去主要执行的核设施烟囱排放物的取样监测标准依据为ISO 2889—1975。美国于1999年对原标准ANSI N13.1—1969在内容上做了重大修改，提出了定量化的版本《核设施烟囱和管道中气载放射性物质释放的取样与监测》，编号ANSI/HPS N13.1—1999。2011年ANSI N13.1—2011发布，相对1999版本做了部分修订，相应的国际标准以美国1999年发布的标准作为参照发布了ISO 2889—2010，我国2016年制定了NB/T 20374—2016《核电厂烟囱的气载放射性物质取样标准》，混合特性采用ISO 2889—2010要求。标准主要变化差异可见表1。

表1 新、老标准部分主要内容对比

1.1 取样位置及代表性

典型的国内核设施通常在排风管设置取样头，如图1所示的取样位置。过去对于取样认知有限，大多数错误地认为只要使用通气的管路随意放置在排风筒或者风道上，连通就可获取样品，使得许多核设施设置的取样位置随意性强，除了放置在排风筒或者风道上外，还有设于烟囱底部的，这种方式有可能导致无法有效获取放射性气溶胶样品。

80、90年代后期部分核设施运营单位取样参照ISO 2889—1975，按照定性混合均匀方式即采用国内常称谓的“二八原则”确定采样位置，如图1中所示的出口距离与取样高度关系。

图1 排放控制测量及其取样位置示意

随着ISO 2889—2010标准的发布，取样代表性由定性要求变为定量评估指标，其中5项混合均匀定量化指标决定着取样系统的设置和结构方式，是代表性实施的关键条件，具体内容见表2。取样混合特性有四种检验方式：(1)现场测试、(2)比例模型测试、(3)建模数值分析、(4)综合方法。现场测试方法是用符合现场和标准要求的相应测试物质测试烟囱取样代表性的方法，受限于产生大量的10 μm气溶胶的技术难度和高昂的成本，未见有开展完整的现场实验测试；
比例模型测试是采用合理比例建立比例模型开展测试的研究，这种方法存在物化代表性差、比例模型合理性难以验证、实验存在安全风险、耗资巨大等不足；
建模数值分析方法是一种采用计算机技术分析评估取样代表性的方法，无实验风险操作、可同时运行多项内容的优势使该方法在相关领域取得了较大的发展，但存在整数离散计算机系统处理实数物理系统、解法受软硬件以及物理因素错误而导致结果错误等问题；
综合方式是使用上述两种或以上方法相互结合优化降低实施难度和成本的方法。本文主要采用建模数值方法开展研究，对研究设施开展ISO 2889—2010混合特性的定量化工作，为提高计算正确性、合理性采用超深度机器学习技术(启用Graphene系统超深度机器学习模块)介入降低计算机系统处理实数物理系统，最后使用实验进行验证。

表2 ISO 2889—2010中关于取样混合特性的要求

1.2 烟囱概况

本次取样为某一核动力排放系统，如图2所示，系统有3条汇流风道1、2、3直接排入主烟囱，3条风道总排风量20 000 m3，各自占比分别为39%、12.5%、48.5%，3条风道前设置有初、中、高多级过滤系统。主烟囱通过单出口排放到大气中。烟囱高度为25 m，截面为矩形，大小2.25 m×1.95 m。3条风道烟囱在5 m以下。取样位置(见图2)根据过去ISO 2889—1975和“二八”原则设于上述风道汇流上端18 m处(文中18 m处均指此位置)，该位置位于混合后的8.6倍水利直径处满足ISO 2889—2010按照定性混合均匀定性要求，同时符合“二八”原则。

图2 烟囱排放系统示意图

1.3 放射性核素

根据ISO 2889—2010要求，结合核动力排放而言，其成分复杂多样，需要综合考虑多种典型核素与物理化学形态，结合文献[1]有关探讨问题，核动力设施中放射性碘的排放监测是必须给以考虑的内容。由剂量计算因子的相对大小可以看出[1,5]，在“碘类”排放的各同位素中，131I所占的剂量份额最大，因此考虑用131I核素，放射性物质源项计算仅介绍放射性甲基碘和单质碘情况。

1.4 数值建模分析软件与方法

研究对象的流体尺度范围内满足质量守恒定律，计算原理见式(1)：

(1)

式中，ρ为质量；
u为体积。

研究系统动量守恒定律，在三维空间X、Y、Z三个方向的相应动量守恒方程如下式：

(2)

(3)

(4)

式中，p是流体微元上的压力；
τ**、τxy和τxz是因分子粘性作用而产生的作用在微元体表面上的粘性应力的分量；
u、v、w为速度矢量；
Fx、Fy和Fz是微元体上的受力。

模拟计算系统能量守恒，其表达式为：

(5)

式中，cp为比热容；
T为温度；
k为流体的传热系数；
sT为粘性耗散项。

目前从数学模型计算方法而言，主要有直接数学法(DEM)、有限元插值法、有限体积法以及蒙特卡洛等方法求解。因为实际情况复杂，流体领域Start-CD、Fluent、CFX等商业化软件虽然在航空、化学、内燃机能源等领域有着广泛的应用基础，但其根本源于有限元方法，且大多使用经验数据，对于人员的使用经验具有较高的要求，无论哪个环节缺乏，均可能无法建立正确模型，从而无法获得正确有效的结果。

而Graphene软件源于原子、分子动力计算分析方法，广泛应用于处理各种材料学物理化学问题，不仅可以使用蒙特卡洛方法，同时加入有限元处理方法，通过专用接口，还可以调用通用商业有限元计算软件与其协作处理问题。软件支持CPU、GPU、XPU、量子计算模拟机等，新版本加入了多种人工智能、及超深度人工智能机器学习技术等，可以根据宽泛的计算处理机架构自我调整算法、和多处理机协作，对于建模和计算也具有自我完善能力，进一步降低对使用人员对于交叉领域知识深度和广度的要求，极大促进建模、计算分析的正确性和可靠性。本文采用了Graphene软件做计算分析，计算了设施中气流流动和放射性物质在其中的流动行为，按照标准分析评估了气旋角、气流速度、放射性碘气体、10 μm放射性碘气溶胶的情况。计算时尺寸和风量参数见1.2节烟囱概况，计算温度为25°，气溶胶颗粒为AMAD10 μm粒子，核素见1.3节放射性核素。

2.1 气旋角

根据原理方法建模，计算得到18 m处的气旋角分布如图3所示，图中最大气旋角为6.5°，小于20°，满足ISO 2889—2010标准要求。

图3 18 m处气旋角分布情况

2.2 气流速度COV

气流COV的计算通过如图4示意的满足老标准混合均匀性的10 m处气流分布情况，按等面积1种位置和24种随机抽样的位置方式，每次抽取位于内部2/3面积的区域25种位置进行速度COV统计[1,7,9]，可得到如图5示意的10 m处速度COV情况，图中红线以下表示满足ISO 2889—2010标准要求，红线以上表示不满足，结果表明10 m处气流速度情况除第20种情况的COV小于20%外，其余24种情况下均无法满足标准要求，说明该取样位置气流速度COV无法满足标准要求。

图4 10 m处速度分布情况示意

图5 10 m处25种位置速度分布COV情况

通过Graphene计算，同10 m处的气流COV计算与处理流程，得到核动力设施排放烟囱18 m高处速度COV，具体数值列于表3。由结果可见该核动力设施18 m处速度的COV为8.01%～11.54%，满足ISO 2889—2010标准要求。

表3 18 m高度25种衡量下速度COV结果

2.3 气体浓度COV

参照标准将风道1按照气流COV衡量方式选择25种位置(编号点1～25，且位于内部2/3面积的区域)分别注入放射性甲基碘(131I)，结果如图6所示，其中某点注入情况浓度归一化结果见图7。经过分析得到风道1的25种位置注入甲基碘(131I)后其放射性活度浓度COV值列于表4。

图6 18 m处甲基碘浓度分布情况

图7 风道1的某个点注入甲基碘后浓度分布归一化情况

本文仅对风道1做概述介绍。由表4可见，COV变化最大仅为111.68%，但根据图7可见这些情况下的气体取样浓度差异可达2个数量级，气体浓度分布的影响不可忽视。

表4 18 m处甲基碘(131I)气体浓度COV

2.4 气体最大浓度差

参照标准将风道1按照气流COV衡量方式选择25种位置分别注入放射性I-131的甲基碘后，按照标准计算得到风道1分别注入放射性I-131的甲基碘气体后浓度最大偏差值列于表5。

表5 甲基碘(131I)浓度最大偏差

2.5 气溶胶COV

参照标准将风道1按照气流COV衡量方式选择25种位置(编号点1～点25，且位于内部2/3面积的区域)分别注入AMAD10 μm放射性I-131气溶胶，软件可根据需要生成所需AMAD气溶胶，也可默认通过物理化学参数得到相应物化环境的气溶胶，本次实验则根据标准要求选择AMAD为10 μm的放射性气溶胶。经过计算分析，得到风道1分别注入AMAD10 μm放射性I-131气溶胶在18 m高度的浓度，归一化后如图8所示，图9为25种位置的其中一种情况。随后按照标准计算得到风道1的分别注入AMAD10 μm放射性I-131气溶胶后的浓度COV，结果显示18 m处该核动力设施AMAD为10 μm放射性气溶胶浓度COV无法满足标准，具体结果列于表6。

图8 风道1 25种位置分别注入AMAD 10 μm放射性 I-131气溶胶18 m浓度衡量情况

由表6可见，虽然COV最大仅133.88%，但根据图9可见，某种情况下设置不当，放射性气溶胶取样浓度差异可达3～4个数量级甚至更大，放射性气溶胶取样受分布影响差异巨大，即混合特性明显影响取样。由本文的气流10 m与18 m的COV情况可见，在下风4～5倍管径处不仅会出现气体与气溶胶无法满足标准要求的情况，气流的气旋或者速度也极有可能无法满足取样要求。同时也可以发现，个别如10 m处第20种情况的测试到混合特征速度参数符合要求但实际不满足的情况。这种情况会误认为满足标准要求。此类问题未考虑实际测试的单一性、测试质量、以及工况变化性、监测取样等影响，最终多因素放大取样误差，导致取样监测数个量级的差异。为此，标准要求执行的证明必须是充分的，否则个例满足但实际运行不满足标准将导致核能安全执行成为虚无。同时也说明该标准执行的检查与验证必须是充分的，否则极易出现个例替代实际情况导致各种超排的事故或问题。

表6 风道1的25种位置分别注入AMAD 10 μm放射性I-131气溶胶18 m处浓度COV

图9 风道1的某点注入AMAD 10 μm放射性I-131气溶胶18 m浓度衡量情况

2.5 验证

验证时采用图1所示设置取样系统，基于Graphene异构超算，使用Fluent、CFX、Graphnene建模计算分析和实验测试了18 m处的情况，结果如表7所示，可见气流和气旋几个程序间计算结果一致性较好，差异小于10%。4项分析结果显示Graphene结果与实验结果更为接近，且更符合偏安全考虑。

表7 计算与实验结果

气溶胶方面使用了文献[10]方法产生的AMAD值为10(±2)μm球形气溶胶实验[10]验证了计算。图1所示设置取样系统使用Start-CD、Fluent、CFX、Graphnene建模计算分析，评估AMAD值为10 μm气溶胶沉积情况，结果列于表8。

表8 计算与实验结果

由表8可见，Graphene计算可以得到烟囱取样流出物气溶胶沉积，结果与实验一致性较好，同时反应出实验无法发生100%的10 μm粒子，存在小粒子透过率过高使得实验过滤大于理论值的情况；
而Start-CD 、Fluent、 CFX在案例中采用数千万网格到上亿网格均无法计算出排放系统中取样系统10 μm气溶胶沉积情况。可见Graphene采用超深度机器学习人工智能更具适用性。

本文依据ISO 2889—2010对符合ISO 2889—1975混合均匀要求和“二八”原则设置的取样位置烟囱的主要混合均匀性参数进行了评估研究，针对某一核动力设施风道1，对气旋、速度、排放放射性I-131甲基碘和气溶胶碘COV、气体最大浓度差和气溶胶COV做了分析，分析结果见表9。可见气旋和速度指标满足要求，但放射性气体COV、最大浓度差、气溶胶COV均无法满足要求。

表9 依据ISO 2889—2010某核动力设施风道1相关的烟囱混合特性分析结果

从研究结果可见，仅使用老标准ISO 2889—1975混合均匀要求和采用“二八”原则，混合特性不满足是存在的，且这种满足量化指标差异非常明显。其主要原因有混合距离不足，也存在设施混合能力不足导致其混合特性无法满足混合均匀性要求。为有效控制排放，避免设置位置不当甚至混合无法满足要求，对目前众多相关设施依据标准以本文实例方法开展具有针对性的混合特性评估是必要的。同时标准执行应避免个别测试得出混合特征参数符合要求而实际不满足的情况。

本文研究结果显示Graphene作为取样代表性分析软件，其结果与实验结果更为接近，相较对比软件更具适用性，结果更为符合辐射防护偏安全设计的原则。本文研究也显示采用老标准混合均匀处浓度COV均在一个数量级以内，但不同点位的浓度差异存在2～5个数量级的情况，可见定量化的混合均匀性是确保取样代表性的不可缺失的先决条件。

按照标准在现场实施以获得确保质量的数据可能需要开展十万余次以上的测试，而且需要开展较高活度开放性放射性物质实验，影响范围大，存在较高的风险。即使采用比例模型方式进行验证，以目前条件针对该核动力设施较完善的测试所花的时间在数年级别，花费高，辐射风险大。在计算科学发达的条件下，采用高性能计算分析评估烟囱混合特性，为取样代表性提供支撑，可以提高效率，降低业内人员辐射危害。

感谢北京聚睿核科技有限公司为本文实现与完成提供的计算硬件环境及Graphene软件等研究材料，同时感谢Graphene团队技术支持。

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