城市大气边界层与污染研究进展

本莲芳

(兰州石化职业技术大学 石油化学工程学院，甘肃 兰州 730000)

随着全球城市化进程的兴起，世界各地先后出现大量的城市污染问题[1]。在快速城市化和机动车化的进程中，人类活动以前所未有的规模和速度改变了原有大气中的化学组分，尤其是对于靠近地面的大气边界层内的化学、物理过程产生了重要影响，甚至会对天气过程产生扰动[2]，这表明人类活动对环境及气候变化的影响日益加剧。城市边界层内主要的污染物包括臭氧和大气气溶胶等，它们是当前大气科学领域的研究热点。边界层臭氧主要是由于人为排放的氮氧化物(NOx)、一氧化碳(CO)和挥发性有机化合物(VOC，如二甲苯)在空气中受到日光照射产生的[3]，而大气气溶胶是指悬浮在空气中，由液体和固体微粒与气体载体共同组成的多相体系[4]。大气气溶胶粒子的组成成分十分复杂，包括沙尘气溶胶、碳质气溶胶(黑碳和有机碳气溶胶)、硫酸盐气溶胶、硝酸盐气溶胶、铵盐气溶胶和海盐气溶胶等。从来源上讲，大气气溶胶的来源可分为自然源和人为源两大类。自然源包括火山喷发、地面的扬尘、海水的溅沫、森林和草原火灾等等。人为源主要是由于人们日常生产生活以及工艺过程都向大气中排放的大量污染物，其中燃烧供能过程是主要的排放原因[5]。

传统观点认为由于逆温层的存在，人为排放的地面污染源如臭氧和细颗粒物，会被困在大气边界层内，很难进入到自由大气里[6]。然而，越来越多的研究发现，边界层与自由大气之间的污染物交换可能非常显著。这表明理解城市底层大气的污染物分布的三维特征非常重要，特别是城市边界层这样的非均匀下垫面情况[7]。它主要有以下几方面的现实意义：1)准确解析边界层内污染物传输情况，可以有效地找到城市边界层的“通风口”，针对大气污染进行精准防控；
2)帮助我们准确估算沉降到地面的对人体健康有巨大危害的污染物浓度；
3)对于发展空气质量预报模式提供可靠的理论基础和观测验证。本文将对城市大气边界层与污染物的关系，以及边界层内污染物传输与扩散特征的相关研究进行回顾与综述。

城市边界层是大气边界层的一种典型类型，由于现阶段我国城镇化建设规模逐渐扩大，城市边界层结构及其对污染物输送的特征和机理也越来越受到重视。通常而言，城市边界层是气流由乡村流向城市过程中，在城市前沿的下风方发展出来的一个内边界[8]。城市边界层内部的环流和能量交换过程属于中尺度现象，城市下垫面和建筑物的分布对城市边界层的影响十分显著[9]，因此，城市边界层的结构其实是非常复杂的。Collier 等[10]提出城市边界层包含城市冠层、粗糙次层、惯性次层和混合层。影响不同高度层的大气过程差异明显，其中微尺度过程是影响城市冠层气流和能量交换过程的主要因子，而垂直风切变及其产生的尾流扩散是影响城市冠层之上粗糙次层的主要过程。在粗糙次层之上是惯性次层，这层中扰动通量不随高度变化。城市边界层的最上部是混合层，它不仅受到边界层湍流活动的影响，还可能受到来自中尺度天气过程的影响。

国内学者关于城市边界层结构与污染也做了大量研究。徐祥德 等[11]利用北京城市大气污染现场试验(BECAPEX)数据分析了冬季北京低层空中污染物变化特征及其区域性三维结构，发现北京地区NOx、SO2、CO和O3等气体浓度的变化、气溶胶垂直分布廓线及其浓度峰值层次与边界层大气逆温层结构存在显著联系。城市边界层内，温度、湿度等气象要素往往会发生剧烈的变化[12]，边界层内的气象条件也决定了热量、水蒸气和气溶胶在近地层和大气之间的垂直传输，对大气污染的形成至关重要[13]。任阵海等[14]指出中尺度天气系统、小尺度环流和稳定的大气边界层等多重空间尺度的大气过程对于大气污染汇聚带的形成十分重要，进而造成城市局地严重污染事件。

此外，一些学者发现城市边界层内发生的重污染事件可能会通过改变大气热力结构、云微物理结构改变大气运动甚至天气过程，使得城市边界层与大气污染问题变得更加复杂。Ding 等[4]利用观测数据和WRF-Chem数值模式分析了南京市的一次重霾过程, 发现生物质燃烧和化石燃料燃烧生成的二次气溶胶混合污染可使太阳辐射显著减少，最终造成边界层温度下降将近10°C，导致白天和夜间的降水均有所减少。其他大型城市也存在类似现象，例如气溶胶污染可以通过其第二类间接效应，造成云粒子半径减小，从而抑制深对流和降水发展[15]。Huang 等[16]在研究了全球天气预报结果与大气污染的关系后发现气溶胶是导致全球不同地区天气预报出现系统性偏差的重要原因，并且该偏差在空气污染地区随预报时间显著增大。Quan 等[17]则指出城市边界层污染通过“辐射-动力”反馈过程可能对城市重污染事件产生正反馈循环，从而加剧特大城市群的雾霾事件。

通常而言，当地面出现反气旋、强逆温、风速较弱和水平垂直扩散都很弱的情况下，光化学污染物浓度非常高。在这种情况下，白天对流性湍流可以将边界层内排放的污染物均匀混合，使得各高度层的污染物浓度大致相同。但是在夜间，由于地表辐射冷却，城市形成稳定夜间逆温层，其上则是维持白天污染物浓度的残留层，这种稳定边界层和残留层相互分离的层状结构会造成相对较为复杂的污染物垂直分布，主要是因为这两层之间的污染源排放、化学物质的产生清除过程和水平垂直的输运过程都非常不同，最终导致整个夜间时段两层的污染物垂直廓线也不尽相同[18,19]。因此，研究夜间边界层中污染物浓度的三维分布对于得到其内部的污染物扩散规律非常重要[20]。

早期Harrison 等[21]，Garland和Derwent等[22]对夜间边界层内的污染物浓度变化做了一定的研究。这些研究主要关注的是臭氧造成的空气污染问题，他们的研究表明在夜间边界层，臭氧浓度随着高度的增加而增加，即在近地面由于与NO反应，地面附近的臭氧随着时间变化逐渐减小，而边界层内的臭氧则一直保持较高的浓度。然而，后续的研究指出，夜间边界层近地面也会出现某些时刻的高浓度臭氧[23, 24]。这主要是由于夜间边界层和残留层之间歇性湍流导致的垂直混合所造成的。夜间边界层除了臭氧会出现瞬时的高浓度特征外，这一现象也会出现在其他化学污染物的分布中，如挥发性有机物(VOCs)，橡胶基质聚合物，过氧化氢，一氧化碳和PM10颗粒物。

瞬时的高浓度污染物一方面是由地面贡献的，另一方面也有来自上层的残留层的作用。先前研究指出残留层内的污染物变化对于地面的光化学污染物的日变化特征有着很重要的影响[ 25]。Millan 等[26]指出超过50%的地面臭氧浓度是来自于高层残留层。这主要是因为前日夜间残留层高浓度污染物会在次日太阳辐射加热地表、边界层内对流活动产生后，通过湍流垂直混合和夹卷等过程造成次日白天污染物浓度升高[27]。但是，夜间低空急流会使得残留层和边界层之间的物质交换加强，增大夜间边界层和残留层的污染物混合，导致次日白天污染物浓度减小[28]。

上述的这些研究充分表明，城市夜间稳定边界层的污染物输运与积累对于污染时期污染物浓度的日变化具有重要影响。同时，理解残留层内的污染物平流输运和积累过程也对于认识城市边界层内的污染物循环过程具有重要意义。

本文在对城市边界层与污染方面的研究成果进行总结的基础上，概述了城市白天、夜间边界层内部的污染物输送规律。从目前的研究现状来看，国外关于边界层污染的研究较为系统、成熟，我国在这方面的研究处于起步阶段，而另一方面，我国的城市化进程在不断加大，这使得对于边界层污染的研究变得十分迫切，与国际的相关工作相比，除了上面所述及的具有挑战性的研究问题外，还需做大量的基础性工作。首先，是边界层污染源排放清单的建立，以及空基遥感和地基观测对边界层污染形成立体的观测网。其次，对于边界层空气质量数值预报的模式开发，也需投入更多的研究，以实现对于空气污染的形成机理进行深入探究并做到精确预报。

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